Der Aufbau der Kunstsammlungen begann mit dem Erwerb des Goethe-Hauses durch das Freie Deutsche Hochstift im Jahr 1863. Von Anfang an wurden neben Autographen und Büchern auch Zeugnisse der bildenden Kunst erworben, um die Epoche Goethes umfassend dokumentieren zu können. Die Kunstsammlungen enthalten den Bestand der Gemälde und der Plastik,  die Graphische Sammlung sowie eine Sammlung von Kunstgewerbe und Gegenständen der Erinnerungskultur. Den Schwerpunkt bildet die deutsche Kunst der Goethezeit, vereinzelt wird im europäischen Umfeld und bis in die Gegenwart gesammelt.